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14

2023

-

06

Nano Research:基于“层间工程”策略实现三维石墨烯电导率的双向调控

作者:


  三维石墨烯由于其规整的结构和优异的力学特性,在柔性传感、储能、环境净化等领域有广泛应用。然而,其实际应用仍面临一个巨大挑战,即如何在高度可控的水平上调节其导电性能,以满足各种导电水平的应用需求。众所周知,三维石墨烯的电子性质取决于官能团和电子π共轭体系。大量的官能团悬浮在氧化石墨烯(GO)平面上,能破坏三维石墨烯的电子π体系,使其导电性恶化。为提高三维石墨烯的导电性,热退火和化学还原工艺广泛应用于去除GO纳米片的官能团。但这种方法不可避免地导致三维石墨烯严重的力学性能衰减,因为三维石墨烯的孔壁和支柱在还原处理后变弱。更为重要的是,目前的研究只能单向地提高三维石墨烯的导电性;但在许多实际应用中,有效地降低三维石墨烯的导电性是迫切需要的。因此,以高度可控的方式调整三维石墨烯导电性仍是一个挑战。

基于此,中南林业科技大学吴献章课题组联合中国科学院兰州物化所王金清研究员提出了一种基于层间工程的新策略,即将不同分子长度的二胺分子共价功能化到氧化石墨烯(GO)纳米片层间,制备出电导率高度可控的三维石墨烯,实现了三维石墨烯电导率的宽范围调控(2.56-6.61 S cm-1)。

 

本文要点:

1) 利用氢氧化钾作为结构诱导剂,通过水热自组装工艺制备了结构高度有序的三维石墨烯水凝胶。作者将三维石墨烯水凝胶分别浸泡在EDA、BDA和PPD溶液中,在80°C下进行共价功能化。在此过程中,氧化石墨烯纳米片上的羟基、羧基、碳基和环氧化物基团可通过酰化反应与胺结合。

2) 分子链较短的EDA并不会扩大三维石墨烯的层间距,但其可作为分子桥促进电子在垂直方向上的传输。相比之下,分子链较长BDA虽然增加了分子桥提供的电荷运输通道,但却会增加层间距,阻碍隧穿电流的发生。而在3DG-PPD中,PPD中的苯环提供了π电子供体,从而增强了三维石墨烯的电导率。

3) 使用VESTA进行DFT计算,构建了三种不同的石墨烯片层模型,并在不同二胺分子交联后观察层间距的变化。在二维横截面图中,可以明显看到不同三维石墨烯截面中二胺分子周围的电子密度分布有所不同。计算结果与导电测试结果吻合度较高,进一步证明了通过层间工程可以实现三维石墨烯电导率的高度调节。

 

Hu, X., Tan, L., Wu, X. et al. Interlayer engineering in 3D graphene skeleton realizing tunable electronic properties at a highly controllable level for piezoresistive sensors. Nano Res. (2023). 

 

信息来源:NanoResearch

 

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